先主劉備召李嚴到永安宮，拜其為尚書令，輔助丞相諸葛亮處理國政。

章武三年223年，劉備駕崩前命李嚴與諸葛亮一起受遺詔輔佐少主，委任李嚴為中都護，統內外軍事，留鎮永安，地位僅次於諸葛亮。

建興元年223年李嚴受封為都鄉侯，假節，加光祿勛。此前，南中大姓雍闓在益州郡作亂，李嚴寫了六張紙的書信給雍闓，向他曉以利害，但雍闓不聽，依舊煽動南中叛亂，後諸葛亮只得率軍平定南中。

建興四年22年，李嚴轉為前將軍。由於諸葛亮率軍進駐從漢中，李嚴被委以管理後方事務，於是移屯江州，留下護軍陳到駐永安，江州、永安等地軍政皆歸屬李嚴負責。

當時李嚴寫信給先前叛將、曹魏新城太守孟達，勸其反戈一擊，回歸蜀漢，信中說：&ldo;吾與孔明俱受寄託，憂深責重，思得良伴。&rdo;諸葛亮後來也寫信個孟達，信中曾言道：&ldo;部分如流，趨舍罔滯，正方性也。&rdo;

可見李嚴的才能當時還是很被諸葛亮看重的。但李嚴性情孤傲，難以與人相處，在任犍為太守期間曾因遷移郡治官邸一事與持反對態度的郡功曹楊洪爭執，楊洪一氣之下主動辭職引退。都督江州後，又與屬下牙門將王沖發生摩擦，王沖自知為李嚴所疾恨，懼怕因此被誣陷罪名而叛逃降魏。李嚴自視甚高，護軍輔匡等年齡與地位與李嚴差不多，但李嚴卻不願主動與他們來往。

最後李嚴因為耽擱了大軍的糧草，從而影響到了諸葛亮的第四次北伐，諸葛亮一怒之下將李嚴貶為庶民！而當諸葛亮死訊傳回蜀國後李嚴有感於諸葛亮的繼任者可能無法重新恢復自己的職位運用自己的才能，最後只能在病榻上鬱鬱而終。

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